일부 과수재배 남성 농업인의 농약 살포 시 보호구 착용 여부에 따른 피레스로이드계 농약노출평가

I. 서론

농약은 농작물을 보호하고 성장시켜주며 잡초의 방제에 매우 중요한 수단으로 이용되고 있다. 또한 농업 생산성의 양적증대와 농작업 시간을 단축시켜주는 현대 농업현장에 있어서 필수불가결한 농업자재라 할 수 있다. 그러나 농약은 잡초에 대한 독성을 발휘하는 만큼 농약을 직접 살포하는 농업인에게 건강영향을 미칠 가능성이 있는 물질이다(Hong et al. 2007). 농약 사용의 증가는 노출된 농업인의 건강상태에 대한 관심도 증가시켰다. 이에 세계적으로 농업인의 농약노출에 관한 급성 및 만성중독에 관한 많은 연구가 수행되고 있다. 농약은 화학적 종류에 따라 서로 다른 독성을 갖고 있다. 아세틸콜린에스테라제의 억제가 일어나 신경전달을 마비시키는 매우 독성이 강한 유기인계(Organophosphates), 유기인계와 증상은 비슷하나 콜린에스테라제를 억제하는 기능 및 독성이 유기인계에 비해 상대적으로 약한 카바메이트계(Carbamate), 살충력이 높으며 인체에는 독성이 적어 널리 사용되고 있는 피레스로이드계(Pyrethroid) 등이 있다(Song et al. 2014). 현재는 유기인계 대신 비교적 독성이 적고 반감기가 짧아 24시간 이내에 90%가 대사되어 배출되는 피레스로이드계 살충제를 널리 사용하고 있다. 피레스로이드계 살충제는 말초신경에 직접적으로 작용하여 과민반응, 운동장애, 경련, 마비 등을 일으키는 것으로 알려져 있다(Bradbury et al. 1983). 인체의 독성 및 중독 증상은 신경의 과 흥분에 의해 나타나지만 중독 후 신경계의 해부학적 변화는 관찰되지 않는다는 특징이 있다(Cabral et al. 1986). 피레스로이드계 살충제 중 동물실험에서 DNA 손상을 유발하는 Cypermethrin이 미국 환경청에 등록되어 있으며, 우리나라는 Permethrin이 내분비계 장애추정물질로 등록되어 있다. 이에 따라 피레스로이드계 살충제가 인체에 미치는 영향에 대한 연구의 필요성이 시급하다(Song 2009).

농약과 같이 피부로 흡수되는 유해인자인 경우 실제 노출정도를 파악하기 위해서는 생물학적 모니터링과 노출 환경에 대한 평가가 매우 중요하다. 농약 노출은 온도, 습도, 풍향 및 풍속 등의 환경요소와 농약의 조제, 농약 살포시간, 살포방법 및 농작물의 수확 작업으로 재 출입 등 다양한 과정에서 이루어지고 있다. 노출의 수준은 주로 작물 종류, 농약 살포시간, 살포방법, 보호구 착용 등에 의해 큰 영향을 받고 있다(Kim et al. 2011). 농약은 장기간 노출되는 농업인에게는 심각한 질환이나 사고의 위험성을 일으킬 수 있는 물질로 농약의 노출을 최소화시키기 위해서는 보호구의 착용이 매우 중요하다. 이에 농약 살포용 보호구의 규정(농림수산부 공고 제 87-7호, 1987)이 발표된 후로 국내에서 농약 보호구에 대한 연구와 보호구 착용의 필요성의 연구들이 진행되었다(Hwang et al. 2007; Lee et al. 2016). 이러한 다양한 보호구의 착용과 건강 증진을 위한 연구가 많이 진행되었음에도 불구하고 농작업자는 농약 노출환경에 대한 위험성을 인지하지 못하고 있으며(Kim et al. 2016), 농약 살포 시 보호구 착용의 필요성을 인식하고는 있으나 착용 시 인체로부터 외기로의 열과 습기의 통과를 제한하고 불쾌감을 느껴 착용을 회피하는 경향이 있다(Hwang et al. 2008). 농약 방제 시 보호구를 착용하지 않았을 경우 또는 농약방제용 보호구가 아닌 일반적인 작업복, 면장갑, 면 마스크 등을 착용하였을 경우 이로 인해 농업인이 고농도로 농약에 노출될 수 있다. 농약의 피부를 통한 인체 침투로는 전체 농약 침투량의 87%를 차지하며(Dejonge et al. 1985), 대부분의 농약은 피부 표면과 점막을 통해 가장 많이 흡수된다고 보고한 바 있다(Choi et al. 2006). 농약 살포 시 보호구를 착용함으로 농약 노출을 감소시켜 농약의 위험도를 줄일 수 있다.

최근에 와서 농작업자의 피레스로이드계 살충제 노출정도를 평가하는 연구들이 활발하게 이루어지고 있다(Song et al. 2014; Kim et al. 2015; Song et al. 2016). 국내외에서 생체 모니터링을 이용한 유기인계 살충제에 대한 연구는 활발히 이루어지고 있으나 피레스로이드계 살충제에 대한 자료는 많이 부족한 실정이다. 대부분의 농약은 피부를 통해 흡수되기 때문에 농약 살포 시 보호구의 착용 여부에 따라 노출 양상이 매우 다르게 나타난다. 이에 본 연구에서는 과수재배 농업인의 소변에서 피레스로이드계 농약에 대한 생물학적 모니터링을 실시하였으며 농약 살포 시 보호구 착용 여부에 대한 노출 수준을 알아보고 보호구의 착용 개수에 따라 피레스로이드계 농약 노출 수준의 경향성을 보고자 한다.

II. 연구방법

4. 피레스로이드계 농약노출수준조사

1) 소변시료채취

소변시료는 검진 당일 오전에 일반적 소변검사(중간뇨)로 채취하였으며, 피레스로이드계 대사물질 분석용을 Conical tube에 담아 분석 전까지 –20℃에서 동결 보관 하였다.

2) 피레스로이드계 대사물질의 전처리 방법

전처리 방법으로는 소변시료 10.0ml를 screw cap tube에 취한 후 HCl(37%) 1ml, 내부표준물질 2-PBA (1mg/L) 100 μL를 첨가하였다. 이를 water bath에서 90℃, 1시간 동안 가수분해 후 상온에서 식혔다. 추출용매 n-hexane 5ml를 첨가하고, 10분 정도 흔든 후 원심분리(1,500g × 5min)하여 상층액을 다른 시험관에 분리하였다. n-hexane 5ml 넣고 다시 추출하여 상층액을 분리하였다. 이렇게 두 번의 과정에서 얻은 유기층을 시험관에 넣고 N₂ 가스로 완전히 건조 후 toluene 50μL, MTBSTFA 10μL를 넣은 후 중탕에서 70℃에서 45분 동안 유도체 시키고 이를 상온에서 식혔다. 피레스로이드계 대사물질의 총합(∑PY)은 Cis-DCCA, Trans-DCCA, DBCA, 3-PBA 수치를 모두 합한 값으로 계산하였다.

3) 실험기기 및 분석조건

본 연구의 실험에 이용된 분석기기로 Hewlett-Packard 5890 Gas Chromatograph(GC) 장비에 direct interface로 연결된 HP 5973 Mass Spectrometer이고, 시료의 주입은 HP 7673A Autosampler를 이용하였다. 전처리 장비로는 유도체화 과정에서 사용되었던 water bath는 Mono-Tech MSB-30R, 시료의 농축과정에 필요한 EYELA사의 MGS-2200이었다. 본 연구에 전반적으로 사용되었던 GC/MSD의 분석조건은 Table 1와 같다.

Table 1.

Retention time and fragment ions of pyrethroid metabolites

4) 피레스로이드계 대사물질 분석방법

피레스로이드계 대사물질의 분석방법은 Schettgen 방법을 그대로 사용하였다(Schettgen et al. 2002). 전처리를 마친 반응액 중 2μL를 GC/MSD로 분석하였다(Song et al. 2014). 피레스로이드계 대사물질 값은 크레아티닌으로 보정한 값을 사용하였다. 검출한계값(Limit of Detection, LOD)은 Cis-2,2-(dichlorovinyl) -2,2- dimethylcyclopropane carboxylic acid(Cis-DCCA) 0.5 μg/g crea, Trans-2,2-(dichlorovinyl) -2,2- dimethylcyclopropane carboxylic acid (Trans-DCCA) 0.5 μg/g crea, Cis-2,2-(dibromovinyl) -2,2-dimethylcyclopropane carboxylic acid (DBCA) 0.5 μg/g crea, 3-phenoxybenzoic acid (3-PBA) 0.3 μg/g crea이었다. 피레스로이드 대사산물 결과 값 중 검출되지 않은 대상자의 경우, LOD 값을 $$ \sqrt{2}$$로 나눈 값으로 대체하여 분석하였다(Richard et al. 2011).

III. 결과 및 고찰

1. 대상자의 일반적 특성

조사 대상자의 평균 연령이 64.6세였으며, 학력은 고등학교 졸업 이상이 46.4%를 차지하였고, 결혼 상태는 기혼자가 95.8%였다. 가구원의 연평균 총 소득은 4,000만 원 이하가 40.2%, 4,000만 원 이상이 47.4%였다. 대상자들의 평균 농약 사용 기간은 35.3년이었다. 이는 농업에 종사한 기간과 비슷하게 나타났다. 본 연구 대상자의 건강검진 결과 일반 혈액검사의 간 기능, 콜레스테롤, 혈당과 신장 기능 관련 검사에서 모두 정상범위로 나타났으며, 특수검사의 아세틸콜린에스테라제와 전립선암 검사에서도 정상수준이었다(Table 2).

Table 2.

Characteristics of male orchard farmer study subjects(n=194)

3. 피레스로이드계 대사물질 분석결과

소변의 피레스로이드계 대사물질 4종(각 Cis-DCCA, Trans-DCCA, DBCA, 3-PBA)에 대한 검출률과 검출농도의 분포를 확인하였다. 검출률은 3-PBA가 81.4%로 나타나 가장 많이 검출 되었으며, DBCA가 6.2%로 나타나 가장 낮은 검출률을 보였다. 피레스로이드 4종 합계(이하 ∑PY)의 검출률은 3-PBA와 같은 81.4%로 나타났다.

검출농도의 기하평균 분포를 보면 Cis-DCCA가 2.29 μg/g cre., Trans-DCCA가 2.68 μg/g cre., DBCA가 1.74 μg/g cre., 3-PBA가 6.22 μg/g cre.로 나타나 3-PBA의 노출수준이 가장 높았으며, ∑PY는 10.57 μg/g cre. 이었다(Table 3).

Table 3.

Distribution of detection and concentrations of pyrethroid metabolites in male orchard farmers

피레스로이드는 인체 내에서 에스테르에 의해 카르복실산과 페녹시벤조익산로 분리된다. 카르복실산은 Cis-DCCA와 Trans-DCCA, DBCA로, 페녹시벤조익산은 3-PBA와 F-PBA로 각각 대사되지만 피레스로이드계의 대부분이 3-PBA로 공통 대사된다고 보고된 바 있다(Kraus 2011).

과수작물은 다른 작물에 비해 상대적으로 재배면적이 크며, 1회 평균 농약살포시간도 타 작물에 비해 긴 것으로 보고된 바 있다(Hwang 2008). 우리나라 과수 농가에서 분무형태로 가장 많이 살포되는 농약 품목을 계통별로 살펴보면 피레스로이드계가 가장 많았으며, 다음으로 유기인계, 카바메이트계 순이었다(Hong 2013).

본 연구 대상자의 피레스로이드계 대사물질 수준은 국내 환경부에서 조사한 60대 일반남성, 일부농촌지역 일반남성, 화훼종사자와 비교했을 때 보다 높은 수준이었으며, 국외의 경우 태국 소규모 농업인과 미국 농업인가족 중 성인 여성과 비교했을 때 보다 높았다. 자세히 살펴보면, 노출수준이 가장 높은 3-PBA는 최근 환경부에서 조사된 60대 일반남성에서 기하평균 3.23 μg/g cre., 일부농촌지역 일반남성이 기하평균 2.15 μg/g cre., 화훼종상자는 중앙값 0.1μg/g cre. 태국의 소규모 농업인이 기하평균 0.86μg/g cre. 보다 본 연구 과수재배 농업인의 기하평균 6.22μg/g cre., 중앙값 8.7μg/g cre.로 월등히 높게 나타났다(Panuwet et al. 2008; Song 2009; Song et al. 2014; Trunnelle et al. 2014; Ministry of Environment 2015). 이는 과수재배 농업인이 일반 집단의 남성보다 농약 취급의 빈도가 높아 노출수준이 높게 나타난 것으로 보이며, 국외의 경우 태국 재배 면적이 3,200m^2~8,000 m²인 소규모로 조사된 반면 본 연구 재배 면적이 13,200m²이상의 농업인이 51% 이상으로 농약을 살포할 면적이 크고 농약 살포 특성상 위로 분사하여 살포하기 때문에 상대적으로 농약 노출 수준이 더 높게 나타난 것으로 생각된다(Panuwet 2008).

4. 보호구 착용 습관에 따른 피레스로이드계 대사물질 결과

보호구 각각에 대한 착용 습관에 따른 소변의 피레스로이드계 검출률은 보호구를 착용한다고 응답한 집단이 보호구를 착용하지 않는다고 응답한 집단 보다 Cis-DCCA, Trans-DCCA, DBCA, 3-PBA 모두 낮게 검출 되었다. 자세히 살펴보면, 보호장화를 착용하였을 경우 착용하지 않았을 때 보다 모두 낮은 검출률을 보였으며, DBCA만 제외하고 통계적으로 유의하였다(p<0.01). 방제복 착용의 경우 Trans-DCCA, 3-PBA, ∑PY에서 검출률이 더 낮은 편이었으며, 농약살포용 장갑, 보호모자, 보호마스크에서는 Cis-DCCA, Trans-DCCA에서 검출률이 유의하게 낮았다(p<0.05)(Table 4).

Table 4.

Detection rates of pyrethroid metabolites according to wearing of personal protective equipment in male orchard farme

보호구 착용 습관에 따른 노출수준을 살펴보면, 작업시 보호구를 착용한다고 응답한 집단이 보호구를 착용하지 않는다고 응답한 집단에 비해 DBCA만 제외하고 대사물질의 노출수준은 모두 낮은 편이었다. 이 중 보호장화 착용의 경우 Trans-DCCA와 ∑PY, 보호마스크 착용의 경우 3-PBA와 ∑PY에서 통계적으로 유의하게 낮았다(p<0.05)(Table 5). 이는 과수 농약살포자 위해성 평가 조사에 따르면 과수농가에서 유제종류의 약제를 살포할 때 보호구를 착용하지 않았을 경우 노출수준이 0.152-0.254 ㎎/㎏/day 이었고, 보호구를 착용하였을 때 노출수준이 0.053-0.089㎎/㎏/day으로 많은 차이가 있는 것으로 보고된바 있어(Hong et al. 2013), 보호구 착용 여부에 따라 노출 양상이 다르게 나타나는 것을 볼 수 있다.

Table 5.

Concentrations of pyrethroid metabolites according to wearing of personal protective equipment in male orchard farmers

따라서 본 연구는 농약을 살포 시 철저한 보호구 착용이 농약노출을 줄이 수 있음을 보여주고 있다.

5. 보호구 착용 개수에 따른 피레스로이드계 대사물질 결과

연령을 보정한 상태에서 보호구의 착용 개수가 많아질수록 본 연구대상자에서 피레스로이드계 대사물질의 DBCA만 제외하고 노출수준은 모두 낮은 편이었다. 특히 4가지 이상의 보호구를 착용했을 경우 3-PBA에서 유의하게 낮았다(p=0.029)(Table 6). 국내 선행연구에서 피레스로이드계 노출결과가 보호구 착용 개수와 음의 상관성이 있다고 보고된 바 있으며(Kim et al. 2015), 본 연구결과와 일치하였다.

Table 6.

Concentrations of pyrethroid metabolites according to the number of personal protective equipment pieces worn in male orchard farmers

과수 농가에서 농약 살포시 SS기speed sprayer (SS기)를 이용할 경우 보호구를 착용했을 경우 보다 보호구를 착용하지 않았을 때 유기인계 및 카바메이트 계통 보다 피레스로이드 계통이 위해성이 크다고 보고된 바 있다(Hong et al. 2013). 또한 일부 과수 농가에서 합성피레스로이드 계통 중 많이 사용하는 Etofenprox는 SS기로 살포 시 보호구를 착용하지 않을 경우 인체에 안정성이 위협받는 분류의 농약계통으로 알려져 있다(Hong et al. 2013; Jang et al. 2015). 본 연구 대상자의 경우 다른 작목에 비해 보호구 착용률이 높았다. 과수 농가 농약 살포시 위해성 평가에서 노출수준이 제일 높았던 손을 보호하는 농약살포용 장갑(Choi et al. 2014)과 SS기 살포 특성상 전체표면적에 노출될 수 있는 방제복을 포함하여 4가지 이상 보호구를 착용하는 농업인이 많아 농약 노출 수준도 감소 된 것으로 보인다. 본 연구의 제한점으로는 첫째, 과수재배각각의 농가마다 사용하는 농약이 상이하기 때문에 유효성분을 통제하는 것이 어려웠다. 둘째 과수농가 에서는 7월 전 후 시기에 농약을 집중적으로 살포하는데 각 농가별 농약살포시기와 소변 시료채취 시기가 상이하므로 반감기가 짧은 피레스로이드 노출수준을 정확하게 확인하기 어려웠다. 이러한 제한점에도 불구하고 본 연구에서는 과수재배 농업인에서 피레스로이드 대사산물의 노출정도가 다른 작목과 일반인에 비해 고농도로 노출 될 가능성이 있다는 것을 알 수 있었다.

IV. 요약 및 결론

본 연구에서는 보호구 각각에 대한 착용 습관에 따른 소변의 피레스로이드계 검출률은 보호구를 착용한다고 응답한 집단이 보호구를 착용하지 않는다고 응답한 집단 보다 Cis-DCCA, Trans-DCCA, DBCA, 3-PBA 모두 낮게 검출 되었다. 또한 보호구 착용 습관에 따른 노출수준을 살펴보면, 작업시 보호구를 착용한다고 응답한 집단이 보호구를 착용하지 않는다고 응답한 집단에 비해 DBCA만 제외하고 대사물질의 노출수준은 모두 낮은 편이었다.

연령을 보정한 상태에서 보호구의 착용 개수가 많아질수록 본 연구대상자에서 피레스로이드계 대사물질의 DBCA만 제외하고 노출수준은 모두 낮은 편이었다. 특히 4가지 이상의 보호구를 착용했을 경우 3-PBA에서 유의하게 낮았다(p=0.029).

향후 농업종사자는 농약살포 시 농약에 노출될 가능성이 크므로 농약을 조제 할 때부터 농업인은 항상 주의를 기울어야하고, 농약 노출은 피부를 통한 흡수율이 가장 높으므로 농약방제용 보호구를 착용하여 농약의 흡수 경로를 차단함으로써 농약노출을 줄이는 것이 중요하다. 또한, 농약노출 예방 교육을 통해 농약의 독성에 대한 인식수준을 높이고 환경개선을 실시하여 과수재배 농업인의 농약노출 위험을 감소시키기 위한 노력이 필요할 것으로 보인다.

Acknowledgments

This research was supported by grants from Ministry of Agriculture Food and Rural Affairs of Korea(2014-08-003)

이 논문은 농림축산식품부 농업안전보건센터 사업의 연구비 지원으로 수행되었으며, 연구비 지원에 감사드립니다.

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